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追光逐電:二維激子光電特性的動態調控

更新時間:2025-11-28點擊次數:186

1、背景介紹

在現代信息技術和光電子學領域,探索新型物理效應及其應用成為推動科技進步的關鍵動力。在摩爾定律逼近物理極限背景下,探索突破傳統半導體材料限制的新型材料和技術尤為重要。激子作為電中性、類氫型玻色子準粒子,有望結合電子和光子優勢,促進光電系統互連,在下一代光電子學器件中展現巨大潛力。

由于量子限域效應、介電屏蔽作用減弱,二維TMDs半導體中的激子具有納米級的玻爾半徑和高束縛能(高達500 meV),使激子器件集成、室溫操控激子等成為可能,并且反演對稱破缺和自旋軌道耦合導致二維激子存在能谷自旋,可以取代電荷和自旋作為信息編碼和處理的新路徑。因此,二維激子器件(如激子回路、開關、晶體管和傳感器等)繼半導體量子阱激子物理與器件后在過去10余年成為新的研究熱點。

本文綜述了近年來二維TMDs半導體材料中激子光電特性主動調控研究進展。如圖1所示,首先通過探討聲表面波(SAW)、粒子輻照、探針誘導、相變調控等多種主動調控技術,隨后闡述其對激子動力學以及器件光電特性的實時有效調控,展望二維TMDs半導體材料激子光電特性主動調控在光電子學和光傳感等領域的應用前景。

圖1 二維TMDs激子主動調控方法、實驗現象、物理機制及應用

2、主動調控二維激子的方法

2.1聲表面波調控技術

SAW的生成、檢測和控制主要依賴于叉指換能器(IDTs)。如圖2(a)所示,IDTs由周期性排列的金屬指狀電極組成,在外部電場影響下,壓電晶體的偶極子在特定方向重新定向,進而使其表面產生方向性的機械變形波并向前傳播。二維激子對應力場和壓電場具有敏感的響應特性,而SAW波器件可以同時產生周期性動態應力場和壓電場,因此可以利用SAW實現動態調控二維激子輸運及超快動力學過程。該調控方法具有非侵入性、可逆性和實時性的特點,能夠在不改變材料本身性質的前提下實現動態調控。

圖2 SAW調節二維激子傳輸。(a)SAW器件示意圖;(b)單層WSe2的時空映射(左圖)及相應剖面(右圖);(c)不同延遲時的光生激子示意圖(左圖)以及相位同步演化的高斯峰位置與延遲時間關系(右圖);在SAW關閉(d)和開啟(e)時,雙層WSe2的空間PL映射(左圖)和PL圖像(右圖);(f)由壓電場誘導的導帶和價帶勢能波動示意圖(左圖)以及II型能帶調制示意圖(右圖)

2.2 輻照調控技術

二維材料中的缺陷(如空位、摻雜和雜質)可以顯著影響其電子和光學性質,通過粒子輻照技術,可以在TMDs中主動引入或調控缺陷,通過缺陷工程來進一步優化材料的性能,具有操作簡單、等優點。在二維材料主動調控中常用的輻照種類有離子輻照、電子束輻照、γ射線輻照、中子輻照、激光輻照等。

二維TMDs 半導體材料的光致發光(PL)光譜對缺陷具有高靈敏性。Chow等使用等離子體輻照WS2單層,由于電子束德布羅意波長較短,可以引入原子尺度缺陷。圖3(a)和圖3(b)分別為單層WS2的顯微圖像和未經等離子體處理的高分辨透射電子顯微鏡(HR-TEM)圖像,可以觀察到高質量單層WS2高度規則的晶格結構,證明其無明顯缺陷。圖3(c)為經過大約10 s等離子體輻照處理后單層WS2的HR-TEM 圖像,圓圈標示了在晶格中引入的原子尺度點缺陷,與其他晶格點對比相對較暗,表明可能產生了S或W原子空位。此外,輻照后單層WS2[圖3(e)]的PL光譜中存在與缺陷相關的光譜峰,能量比中性激子峰能量低~0.1 eV[圖3(g)],該缺陷PL 峰隨著缺陷增加而增強。如圖3(g)所示,實線光譜來自PL積分圖像中實心圓圈內的區域,虛線光譜來自由虛線圈出的區域,等離子體處理持續約30 s,比例尺為2 μm。研究表明,另一種類型的電離輻射——α粒子與二維材料相互作用也會產生類似現象。如圖3(d)所示,α粒子輻照后,PL譜中與缺陷相關的束縛激子XB出現,強度與輻照劑量成正比。值得注意的是,自由激子X0的PL強度也有所提高,可能是由于輻照引入的缺陷提供了電子-空穴對復合新路徑。基于納米俄歇(Nano-Auger)電子譜可進一步確認材料表面產生的缺陷主要為S空位:輻照后俄歇電子譜中硫(S)峰強度降低[圖3(f)]。

圖3 二維TMDs中激子PL的輻照調控

2.3 探針調控技術

相比于傳統圖案基底施加應力的方法,借助動態可調的原子力顯微(AFM)探針誘導局部應力梯度,可實現激子輸運及超快動力學的精確操控。AFM探針可與其他技術結合實現更加多元高效的激子動力學調控。結合AFM與針尖增強光譜技術,研究者已開發出多種精確調控二維TMDs材料光電特性的裝置,如圖4所示。

探針主動調控方法允許在納米尺度上精確操控激子行為,具有很高的空間分辨率,在前沿基礎物理研究中具有重要應用,但是由于復雜的實驗配置和特殊的探針結構,難以應用于集成光電功能器件開發。

圖4 AFM探針誘導二維材料應變主動調控。(a)測量裝置示意圖;(b)WS2單層光學顯微圖像;(c)懸浮二維半導體調控示意圖;(d)空間能量分布變化示意圖;(e)Au納米間隙裝置;(f)探針調控單層WSe2氣泡區域示意圖;(g)TMDs單層材料在納米間隙上的模擬應變分布;(h)單層材料的局部壓力和應變;(i)單層WSe2(左圖)和MoS2(右圖)TEPL光譜;(j)探針誘導自由激子能量漂移的空間分布(左圖)及PL發光強度空間分布圖(右圖)

2.4 相變調控技術

相變材料為二維TMDs半導體材料物理性質的調控提供了一種無須化學或機械處理的新途徑,操作簡單,且可通過外部溫度控制實現可逆調節。典型相變材料VO2在不同溫度或光場下可以從絕緣體相(M1相)轉變為金屬相(R相),與二維TMDs半導體異質集成可有效調控二維激子動力學與光電特性。

圖5(a)展示了VO2從絕緣體相的單斜晶體結構到金屬相的四方晶體結構的轉變。在絕緣體相中,原子排列較為緊密,呈現出明顯的單斜晶體結構;而在金屬相中,原子間距增加,呈現出更為規則的四方晶體結構。上述過程可通過加熱和冷卻可逆地實現。圖5(c)和圖5(d)展示了VO2相變引起單層MoS2上的拉伸應力及其對A1g模式的拉曼頻移。上述拉曼頻移是電子-聲子相互作用增強和應力影響晶格振動模式的直接結果,進一步揭示了基于VO2相變對二維TMDs 物理性質調控的潛力。圖5(e)~(f)展示了PL 強度變化的實驗結果,隨著溫度的上升,在VO2基底上的二維材料PL發射強度不斷增強。在MoS2/VO2/SiO2/Si結構中,圖5(h)和圖5(i)描述了入射激光和PL光通過MoS2層后,在不同界面發生反射和折射的過程,入射光波和反射光波發生干涉,增強或減弱了MoS2層的局部電場,從而影響其吸收和發射特性。

圖5 二維材料的相變調控

3、總結和展望

本文深入探討了二維TMDs激子的主動調控技術,包括SAW調控、粒子輻照、探針誘導和相變調控等方法。上述技術通過精確控制激子的動力學過程,顯著提升了基于TMDs的光電子器件性能。

盡管二維TMDs激子主動調控已取得顯著進展,但是不同的調控技術各有優勢和局限,需要結合具體的應用需求和操作條件,綜合考慮并選擇合適的方法。此外,激子傳輸路徑與距離的精確控制,依賴于的微納加工技術。發展高精度且可大規模生產的加工技術,對于激子器件的商業化和實用化至關重要。同時,二維激子物理機制的深入理解也需要進一步探索。通過持續的研究和技術創新,克服現有挑戰,進一步推動激子技術在光電子學等領域的實際應用,將為后摩爾時代的器件發展提供新的動力。


參考文獻: 中國光學期刊網





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